近日，我院蒋柱武教授课题组提出了一种利用三维曝气电化学反应器 (3DAER) 去除 NPYR的方法，其首次采用人工神经网络（ANN）方法通过3DAER系统优化NPYR降解的操作参数，相关研究成果“Degradation Strategy and Mechanism of Nitrogenous Disinfection By-products in Three-dimensional Electrochemical System”在国际期刊《Separation and Purification Technology》（Elsevier）上发表（论文链接：https://authors.elsevier.com/c/1ireu4wbrTFNPG）。论文研究了操作参数对 3DAER 中 NPYR 降解的影响。首次将 ANN 的反向传播（BP）神经网络应用于 3DAER 中污染物的降解，以优化 NPYR 去除率。将密度泛函理论（DFT）计算与 GC-MS 检测的中间体相结合，分析了 NPYR 在电催化过程中的机理和降解途径。以上研究结果将为使用 3DAER 高效降解灭菌副产物提供新的见解和指导。该成果受到国家自然科学基金、福建省自然科学基金等项目资助。
在以前的研究中，分析和预测三维粒子电极降解系统中 N-DBPs 的先进方法很少。基于 ANN 的预测模型可以减少所需的实验次数并优化实验结果，这可能在水处理中具有广阔的应用前景。模型预测和实验的结合降低了实验成本和时间。同时，在现有研究中，对 N-DBPs 的降解机制和毒性仍然没有很好的了解。在本研究中，以 MgFe-LDH 为粒子电极构建 3DAER 系统，并研究其电催化降解 NPYR 的能力。在最佳条件下，使用 MgFe-LDH 颗粒电极对 NPYR 在 150 分钟内的降解率为 78.47%。通过 BP 神经网络模型优化 NPYR 去除率，优化后的 NPYR 去除率为 86.67%，比优化实验中获得的最高去除率提高了 8.20%。通过将 DFT 计算结果（图1为DFT计算及EPR测试结果数据图）与 GC-MS 检测的中间体进行比较，提出了 NPYR 的降解途径，分析了降解机理（图2为降解机理图），并通过对中间体的分析验证了其生物毒性的降低。这项研究为控制水消毒副产物提供了理论见解和实践指导。
图 1.OH 和 DMPO EPR 谱（a）O2-和 EPR 波谱中的 DMPO 检测（b）使用 B3LYP-D3（BJ）/6–31G（d）（c）、HOMO （d）、LUMO （e）和 ESP （f）优化结构;f（g）、f（h）、f 的等值面-+0（i）和 CBZ 的 CDD（j）（灰、碳;红、氧;蓝、氮;白、氢）、吉布斯自由能和 NPYR 降解的中间过渡态 ·OH 和 ·O2-攻击（k-l）
图 2.NPYR 在 3DAER 颗粒电极上的电催化降解机制